Главный герой аниме «Ангельское трио» - юный хикикомори по имени Кё Нукуи. Он всегда был скромником и не умел общаться с людьми. Однажды на уроке японского языка Кё решил показать всему классу своё стихотворение. Но его порыв не был оценён, и вместо восхищения в его адрес посыпались бесконечные издёвки. Паренёк окончательно закрылся в себе и перестал ходить в школу. Обретя кучу свободного времени, Кё начал изучать игру на гитаре, писать песни и загружать их в интернет под псевдонимом.
У творческих людей нередко появляются фанаты, поэтому и Кё стал не исключением. Однажды юный автор песен получает письмо по электронной почте от троих девочек. У них есть собственная группа, и им настолько понравились песни Кё, что они хотели бы их исполнять. Встретившись с ними, Кё с удивлением обнаружил, что это всего лишь пятиклассницы: плакса Джун, уверенная в себе Зоми и соня Куу. Но, несмотря на свой маленький возраст, девчонки настроены более чем решительно! Удастся ли этой разношёрстной компании обрести популярность?